孙 博，姚建铨

(天津大学精仪学院激光与光电子研究所,光电信息技术科学教育部重点实验室,天津300072)

    摘要：太赫兹波技术在物理、化学、生命科学等基础研究学科，以及医学成像、安全检查、产品检测、空间通信、武器制导等应用学科都具有重要的研究价值和应用前景，而太赫兹辐射源正是太赫兹技术发展的关键部分。本文概述了基于光学方法产生THz辐射的几种常用方法，着重叙述了利用非线性光学差频技术和基于横向晶格振动光学模（TO Mode）的受激电磁耦子散射过程（Stimulated Polariton Scattering Process）的太赫兹参量振荡技术的工作原理，以及它们目前的研究状况，并对这两种方法产生THz波辐射源未来发展方向进行了展望。

    关键词：THz辐射；太赫兹波的产生；非线性光学差频；相位匹配； THz波参量振荡器；电磁耦子

    中图分类号: O441.4 　

    Generation of Terahertz Wave based on Optical Methods

    SUN Bo, YAO Jian-quan

(Institute of Laser and Optoelectronics, College of Precision Instrument and Opto-electronics Engineering,
Tianjin University, Tianjin 300072, China;
Key Laboratory of Opto-electric Information Science and Technology, Ministry of Education,
Tianjin University, Tianjin 300072, China)

    Abstract: The terahertz technique has attracted much attention from a variety of applications in fundamental and applied research field, such as physics, chemistry, life sciences, medical imaging, safety inspection, radio astronomy, communication and so on. Terahertz radiation source is a crucial part of terahertz techniques system. Some typical techniques of the generation of terahertz radiation based on the optical methods, especially the nonlinear optical process such as difference frequency generation and terahertz parametric process based on stimulated polariton scattering process, are briefly introduced and reviewed. The future of these two kinds of THz generation methods is also forecast.

    Key words:  THz radiation; THz generation; DFG; Phase matching; TPO; Polariton

    1 引言

    太赫兹波（Terahertz Wave ），是指频率在0.1-10THz范围内的电磁波（1THz=1012Hz），其波段位于电磁波谱中毫米波和远红外光之间（30μm-3mm，所以亦有文献称其为亚毫米波），是光子学技术与电子学技术、宏观与微观的过渡区域。太赫兹波频段是一个非常具有科学研究价值但尚未充分研究开发的电磁辐射区域。虽然早在上个世纪20年代就有人对太赫兹辐射产生了浓厚的科学兴趣，但其产生和探测技术与十分成熟的微波、光学技术相比仍然十分落后，科研工作者苦于能找到具有高能量、高效率、低造价、且能在室温下稳定运转的THz波辐射源，这就成为限制现代太赫兹技术发展的最主要因素。所以直到上个世纪80年代中期以前，人们对这个频段的电磁波特性知之甚少，形成了远红外线和毫米波之间所谓的“太赫兹空白隙”（Terahertz Gap）[1,2], 如图1所示。

    近二十年来，随着半导体微电子技术、超快激光技术以及非线性光学频率变换技术的飞速发展，与太赫兹辐射相关的THz波技术逐渐成为国际研究的热点。由于物质在THz波频段的发射、反射和透射光谱中包含有丰富的物理和化学信息，并且THz波辐射源与传统光源相比,具有相干性、低能性、高穿透性等独特、优异的特性，所以它在物理、化学、天文学、生命科学和医药科学等基础研究领域，以及安全检查、医学成像、环境监测、食品检验、射电天文、卫星通信和武器制导等应用研究领域均具有巨大的科学研究价值和广阔的应用前景。目前，包括美国、西欧和日本等发达国家在内的世界各国都对太赫兹波技术的研究给予高度的重视，投入了大量的人力和物力，陆续开展了与各自领域相关的THz波技术的研究[3]。因此，研制出高功率、高能量、高效率且能在室温下稳定运转、宽带可调的THz辐射源，并能将其方便、灵活地运用于科研工作和实际生活中，已经成为21世纪科研工作者追求的目标和迫切需要解决的实际问题。

    根据THz波产生的方式以及它所处的电磁波谱中的位置，我们自然可以发现THz波辐射可以利用光学技术和电子学技术两种方法来产生。电子学方法产生THz波的进步主要依赖于微电子制造技术领域的发展。目前，常见的电子技术产生THz波的方法有反向波振荡器（BWO），它可以在亚太赫兹区域产生频率连续调谐的相干输出，但当频率超过1THz时，输出功率和工作效率急剧下降，并且使用寿命短，仍需进一步提高[4]；其它基于电子学振荡的THz辐射源还有耿氏（Gunn）振荡器、布洛赫（Bloch）振荡器等，它们与反向波振荡器一样，都具有体积小、结构紧凑等优点，但都尚未实用化、商业化。而基于半导体技术的THz激光器是目前发展较为迅速、且被认为是一种较为有发展前途的THz相干辐射源，但仍有一些技术瓶颈有待解决。以浅掺杂的P型锗半导体激光器为例，它的转换效率和输出功率都较低，需要在超低温、大电流、强磁场情况下运转[5,6]；而近些年来被誉为中远红外波段激光技术革命、具有量子阱结构的量子级联激光器，通过能带设计，其输出范围逐渐进入了THz波段。THz量子级联激光器可以通过适当增加有源区的串联级数来获得较大的光功率输出（已经达到毫瓦量级），并且工作温度相对较高（已经达到液氮温区）。但其自身结构和生长技术都较为复杂，工作阈值电流密度较大，而且由于THz波辐射的波长较长，导致大的光学模式，结果使小的增益介质和光场之间的耦合作用很弱；并且由于材料中自由电子的作用，存在较大的光学损耗[2,7,8]。而属于真空电子学范畴的自由电子激光器，理论上可以产生从远红外到硬X射线全波段的相干辐射，具有频谱范围广、峰值功率和平均功率高、可连续调谐以及相干性好等优点，但它体积过于巨大、能耗高、运行和维护费用较为昂贵，因此难以广泛普及[3]。

    光学方法目前主要有THz波气体激光器，与超短激光脉冲有关、能产生宽带亚皮秒THz辐射的光整流、光电导和等离子体四波混频等方法，还有在这里我们着重要讨论的非线性光学差频方法，以及与晶格振动有关的太赫兹波参量振荡方法。这两种方法可以产生连续可调谐的单频THz波辐射，且均具有较高的输出功率。

    2  光学方法产生太赫兹波

    产生THz辐射的光学方法最早是利用高压汞灯。高压汞灯全波段一般输出总功率为100W左右，由于它的输出光谱分布形状与温度为4000K的黑体辐射的辐射光谱形状相似，因此在0～2THz范围内的输出功率大概为70μW[9,10]。而在一般傅立叶变换红外线光谱技术中所常用的1600～2000K的黑体辐射源，它可在近红外至远红外范围内提供足够的信号强度，但信号的相干性则不甚理想，且通常难以覆盖1.2 THz至毫米波段的频谱。

    2. 1 光泵THz波气体激光器

    这种直接产生THz波辐射的激光器，是利用一个CO2激光器的远红外输出光抽运一个充有甲烷（CH4）、氨气（NH3）、氰化氢(HCN)或是甲醇（CH3OH）等物质的低气压腔，由于这些气体分子的转动能级间的跃迁频率处于THz波段范围，所以可以形成THz波受激辐射，如图2所示。通过选择合适的工作介质、寻找新的能级跃迁谱线，就可以基本覆盖整个THz波段。这种方法可以得到高达上百毫瓦的输出功率，且已实现商业产品化，并被美国国家航天局（NASA）应用于卫星大气观测[11]。虽然这种技术被证实切实可行，但这种辐射源不是连续可调的，而且通常需要大的气体腔和大于百瓦的功率输入，在体积大小、重量、效率、可靠性、维护性、运行寿命，以及频率稳定性等方面仍需要一定的改进[12]。

    2. 2 与超短激光脉冲有关的THz波辐射源

    利用超短激光脉冲对不同材料（LiTaO3、LiNbO3，半导体材料ZnSe、ZnTe、CdTe，有机物DAST，金属、包括空气在内的各种气体等）激发，可以产生宽频带的THz脉冲辐射，其中基于光电导原理和光整流效应这两种方法是目前较为成熟、应用较广泛的脉冲THz波产生技术。

    光电导方法就是在光电导半导体材料表面淀积金属制成偶极天线电极结构，用光子能量大于半导体禁带宽度的超短脉冲激光照射半导体材料（hν Eg），使半导体材料中产生电子-空穴对，在外加偏置电场中产生载流子的瞬态输运，这种真实、随时间变化的瞬态光电流的变化，便会发射太赫兹电磁辐射。由于辐射的能量主要来自天线上所加的偏置电场，可以通过调节外加电场的大小来获得能量较高的太赫兹波。而制作大孔径的光电导天线可以提高THz辐射的效率，如图3所示。

    而光整流效应是一种非线性效应，是利用飞秒激光脉冲和非线性介质(如ZnTe) 相互作用而产生低频电极化场，此电极化场在晶体表面辐射出THz 电磁波。此过程与二阶非线性光学过程(差频产生) 或高阶非线性光学过程有关，如图4所示。光整流发射的太赫兹光束的能量直接来源于激光脉冲的能量，它的转换效率主要依赖于材料的非线性系数和相位匹配条件。

    将超短强激光脉冲在周围空气中聚焦，直接产生THz波辐射的技术，近些年来逐渐引起人们的广泛关注。上个世纪九十年代初，H. Hamster等人首次提出了将亚皮秒高能量密度的激光脉冲在空气中聚焦，使空气在焦点处发生电离形成等离子体。所形成的有质动力（Ponderomotive Forces）使离子电荷和电子电荷之间形成大的密度差，而这种电荷的分离将导致强有力的电磁瞬变，辐射出THz波。同时，有质动力所引起的空间电荷场还会加速热电子的运动，从而根据韧致辐射原理辐射出X射线。如果将超短脉冲聚焦于固体靶，则得到的THz波辐射峰值功率将比气体靶高出几个数量级。

    而利用超短激光脉冲基频ω和它的二次谐波2ω同时在空气中聚焦，基于与三阶非线性极化率 相关、在脉冲激光诱导空气等离子体中的四波混频整流效应（FWR－Four Wave Mixing Rectification），在空气中亦可产生较强的THz辐射。在这种方法中所表现出的明显THz辐射阈值现象表明，空气等离子体的形成是产生THz波的先决条件。并且与在空气中直接聚焦产生THz辐射的方法相比，空气等离子是一种具有很高三阶非线性极化率 数值的非线性介质。而利用超短激光脉冲激发电光晶体、与二阶非线性极化率 有关的光整流过程却没有阈值现象。当基频光、倍频光和THz波的偏振方向相同时，可以获得最佳的THz波辐射效率。而当总的脉冲能量超过空气等离子体形成阈值时，THz波场的振幅与基频光ω的脉冲能量成正比，与倍频光2ω的脉冲能量的开方成正比。

    利用超短激光脉冲激发各种物质所产生的THz波具有超宽带、脉宽窄、峰值功率高等特点，可应用于THz时域光谱成像、精密时间分辨光谱等研究，其信噪比远高于传统远红外傅立叶光谱，但THz脉冲频谱较宽、时间相干性差，且不可连续调谐，转换效率较低，得到的太赫兹光束的平均功率只有纳瓦到微瓦的数量级，不利于对其进行探测。

    2. 3 利用非线性差频过程产生THz波

    利用非线性差频过程可以产生功率较高的相干宽带可调谐的单频THz波，这在材料科学、固体物理、生物科学、高频谱分辨率的分子光谱、射电天文、通信等基础研究和应用研究领域具有重要研究价值和实用意义。

    差频方法产生THz辐射的最大优点是没有阈值，实验设备简单，结构紧凑。与前面提到的光整流和光电导方法相比，可以产生较高功率的THz波辐射，且不需要价格昂贵的泵浦装置。差频方法产生THz波的技术关键是要获得功率较高、波长比较接近的泵浦光和信号光（两波长相差一般不大于10nm），以及具有较大的二阶非线性系数，并在THz波范围内吸收系数小的非线性差频晶体。这样，利用差频方法甚至可以得到比太赫兹波参量振荡器[13,14,15]更宽的THz波调谐范围，但其存在着转换效率低下的缺点。

    早在上个世纪60年代中期，国外就有人利用一台钕玻璃激光器得到1.059~1.073μm波长输出，通过利用一块石英晶体进行非线性差频，得到大约3THz的输出，但输出效率很低[16]。到了70年代，R.L.Aggarwal等人在80K的温度下，用两个单模连续CO2激光器在GaAs晶体中通过非共线差频，在0.3～4.3THz频率范围内实现了连续调谐的远红外辐射，线宽小于100 kHz[17]。而K.H .Yang等人用一台双频率输出的染料激光器，在LiNbO3，ZnO等晶体中利用共线和非共线相位匹配，均实现了在0.6～5.7THz连续可调远红外辐射，峰值功率达到了200 mW[18]。

    近年来，日本科学家T. Tanabe等人利用Nd：YAG激光器（输出波长为1064nm）和该激光器三倍频输出所泵浦的BBO晶体光学参量振荡器（BBO－OPO）的输出分别作为泵浦源和信号光，采用GaP晶体作为差频晶体，利用非共线相位匹配配置，通过改变两入射光的夹角，实现了0.5～3 THz的太赫兹波调谐输出，并在1.3 THz 处达到480 mW的峰值功率输出[19]，如图5所示，接着又将调谐范围延伸到了7 THz[20]。但在这种非共线相位匹配配置中，由于THz波与两束泵浦光在晶体中夹角大，牺牲了三束波的空间重叠性，大大降低了三波转换效率。显然，为了使三束参量光的的空间重叠最大，共线相位匹配配置是最理想的，从而可使THz波输出功率更高。Wei Shi和Yujie J. Ding根据理论计算，发现对于GaP晶体，当混频波长在0.9958～1.034 范围内才可实现共线相位匹配差频。当两混频波长超出此范围，但接近于1.064 时，差频过程的相干长度仍然足够长，仍可认此差频过程满足相位匹配条件。他们采用类似的泵浦源，利用共线相位匹配配置在GaP晶体内进行差频，得到了0.101-4.22THz调谐范围，并在在173 得到15.6W的峰值功率输出[21]。

    他们还利用在THz波频段内具有最低吸收系数的GaSe晶体作为差频晶体。采用Ⅰ类共线相位匹配方式，实现了调谐为0.18~5.27THz的相干THz输出，并在1.53THz处峰值功率达到69.4W，光子转换效率达到3.3%[22]。接着，他们利用在THz波段的吸收系数仅次于GaSe晶体、经过退火处理的ZnGeP2（ZGP）晶体作为差频晶体，采用Ⅰ类、Ⅱ类两种相位匹配配置，分别实现了1～4.5THz和1.27～4.13THz的调谐范围，最大输出功率分别可达36W和19W[23]。而采用更长的经过退火处理、吸收系数更低的ZGP，得到了上百瓦的THz波峰值输出功率和更宽的调谐范围[24]。

    Kodo Kawase等人利用一块双周期级联的PPLN晶体实现了双信号参量振荡，当两输出信号光的偏振态都平行于DAST晶体的a轴时，可利用DAST晶体的最大有效非线性系数d11，差频得到THz波。通过改变晶体温度或者选择合适的极化周期，可以实现0.4~3THz较宽范围的THz波输出[25]，如图6所示。而P.E.Powers等人使用两台由周期极化铌酸锂（PPLN）组成OPG，使其输出波长比较相近，通过改变PPLN晶体的温度实现两台OPG输出波长的调谐。同时由于OPG没有谐振腔，使用两台可调谐半导体激光器作为注入种子光源，减小了OPG的输出带宽；将线宽较窄的输出光入射DAST晶体进行非线性差频，得到了较宽范围的THz波连续输出[26]。

    在国内，由姚建铨院士带领的天津大学激光与光电子研究所，在利用非线性光学差频方法产生THz波辐射的工作方面进行了大量、卓有成效的研究工作，并取得了显著的阶段性成果[27,28,29,30,31]。在周期极化晶体PPLN方面，我们对温度调谐、角度调谐的PPLN光学参量发生器／振荡器进行了广泛的研究，取得了有目共睹的研究成果，为利用PPLN晶体实现双波长共振运转以及差频产生THz波打下了扎实的基础；我们利用KTP晶体实现了在简并点附近双波长共振运转，得到了较高的双波长输出能量，为实现差频产生THz波提供了良好的泵浦源；利用Nd: YAG晶体实现了1319nm和1338nm双波长高功率、准连续运转全固态激光器，获得了较高的平均输出功率的稳定输出；在此基础上，再利用一块倍频晶体（如KTP），进行659.5nm和669nm双波长运转的高功率、准连续全固态内腔倍频激光器的研究；利用掺钛蓝宝石激光器的宽带可调谐性特点，亦实现了双波长运转。

    2. 4 用于THz辐射的差频器件及相位匹配方式

    为了获得较高效率的THz波输出，选择合适的差频材料也是必须的。选择应用于THz波频段的非线性晶体的条件是：a. 在所作用的波段范围内具有较高的透过率；b. 具有高的损伤阈值；c. 具有高的光学质量；d. 具有大的非线性系数deff ；e. 优秀的相位匹配能力；f. 晶体可以大尺寸的生长。第一个条件对于应用于远红外波段频率变换的非线性晶体的选择是非常重要的。大多数非线性晶体在远红外光谱带中有非常宽的剩余辐射带（Reststrahlen Band）或是振动带，因此它们在远红外有较强的吸收。而那些振动带足够窄、理论上允许远红外辐射透过的非线性晶体，目前仍不能以足够高的纯度生长以避免自由载流子的吸收[32]。

    前面所提到的负单轴GaSe晶体和正单轴ZnGeP2晶体，以及负单轴CdSe晶体，都具有较大的有效非线性系数和双折射效应，可以在很宽的波长范围内，根据晶体的色散效应和双折射效应，实现差频相位匹配，甚至GaSe可以做成直接产生THz波的光学参量振荡器。更为重要的是，它们在THz波段具有很小的吸收系数，如图7所示，这对THz波的耦合输出极为重要[33, 34]。

    而对于具有闪锌矿晶格结构的立方体半导体材料，例如GaP, GaAs, InP, ZnTe和CdTe晶体，他们属于Ⅲ－Ⅴ族和Ⅱ－Ⅳ族半导体非线性材料，具有相对较高的损伤阈值，可以制备出高纯度、大体积的晶体，而且具有非常高的二阶非线性系数 ，但都是光学各向同性的，也就是说没有与传统相位匹配相关的双折射效应，但他们的剩余辐射带相当窄。我们知道，在各向异性的非线性晶体中，光学差频过程中的泵浦光 、信号光 与差频产生的闲频光 分别都处在可见光、近红外或中红外波段，它们在非线性晶体中都处于同一条色散曲线范围内，因此可利用晶体的双折射效应和色散效应，也就是双折射相位匹配技术，就可实现差频相位匹配；而在光学各向同性晶体中，对于差频产生THz波过程，泵浦光和信号光处于这些半导体非线性材料的近红外窗口（图8中左侧深灰色部分），而差频产生的闲频光 （THz波）则处于远红外窗口，在晶体剩余辐射带的另一侧，对应的折射率较大（图8中右侧浅灰色部分）。这样就有可能利用剩余辐射带色散补偿的方法来实现差频相位匹配 [32]。当然也可以利用非共线相位匹配技术在各向同性晶体中实现相位匹配[35]。

    A. Fiore等人在GaAs／oxidizeAlAs波导中，通过在GaAs晶体中人为地插入一薄层氧化的AlAs层（Alox），改变了GaAs晶体的光学各向同向性，人为的形成了双折射效应。而唯一的非线性物质仍是光学各向同性的GaAs晶体。这就是形状双折射效应（Form Birefringence）。这个概念早在1975年就被Van der Ziel提出，但由于一直找不到具有高非线性系数，同时又具有能满足形状双折射相位匹配所要求的高的折射率耦合物质，所以直到20世纪末才在实验上实现[36]。

    有机DAST晶体（4-N，N-dimethylamino-48-N8-methyl-stilbazolium tosylate）目前是一种应用前途十分广泛的非线性光学物质。由于它具有较大的非线性系数（d11=290～310pm/v，是LiNbO3的数十倍）、电光系数，以及与LiNbO3 和LiTaO3晶体相比，具有较低的介电常数等特点，不但十分有利于差频相位匹配以及THz波的产生[37]，而且还十分适合用作对THz波辐射的高速调制和探测。从上面我们可以看到，它目前被广泛的应用于差频产生THz波的实验中。

    周期极化晶体由于具有大的非线性系数、高的非线性转换效率、无走离效应等优点，目前广泛被用于非线性频率变换中。而利用倾斜周期极化铌酸锂晶体（slant-stripe-type PPLN）作为差频晶体[38]，通过选择合适的极化晶体畴的大小，就可以产生垂直于泵浦光方向的THz波辐射，如图9所示。这种从晶体侧面辐射THz的方式可以大幅度减少晶体本身对THz波的吸收，大大提高了THz波的输出功率，因而成为近几年来国际上研究的热点。

    人们还利用基于光电导外差变频原理的光混频器（Photomixer）作为差频器件[39-41]，差（拍）频产生THz辐射，其工作原理与传统的非线性光学三波混频过程有所不同。将两束强度相等、频率具有微小差别的激光ω1、ω2，聚焦于光混频器表面沉积而成的金属电极上，并在电极上施加偏置电压。这时将差频产生处于THz波段范围的拍频信号（ωTHz＝ω1－ω2）。被调制的激光束在光电导中被吸收，所产生的与拍频信号频率ωTHz相同的调制光电流流向螺旋形天线，辐射出THz波。目前，人们通常使用外延低温生长的GaAs（LTG-GaAs）材料制成光混频器，这种材料具有短的载流子寿命（～0.25ps）、高的电场击穿强度（>5×105V／cm）以及相对较高光激发电子迁移率（>200cm2V－1s－1）等优点[39]。但它仍存在着LTG-GaAs和衬底物质的高热阻、混频器和天线之间的阻抗失配以及非均匀垂直电场分布等亟待解决问题[40]。

    与传统的非线性光学差频三波混频过程相比，在光电导混频中，输出功率主要来源于偏置电压。而在传统非线性差频过程中，能量来源于三波混频的互作用过程，晶体本身不参与能量的交换，输出功率遵循Manley-Rowe关系，在理想情况下转换效率小于ω3／（ω1＋ω2），并且根据动量守恒原理，输出功率PTHz～（1／λTHz）2。因此，基于半导体技术的光混频器经常用于低频段的差频中，而非线性光学差频过程在高频段具有优势地位[41]。

    2. 5 太赫兹波参量发生器／振荡器（TPO／TPG）

    差频方法产生THz波虽然有诸多优点，但其转换效率低，且需要两个泵浦光源，还要求其中一个光源连续可调，所以结构相对比较复杂、不易于调谐。而使用太赫兹波参量（THz-wave Parametric Generation／Oscillator—TPG/ TPO）的方法，只需一个固定波长的泵浦源和一块非线性晶体，并且非线性转换效率比差频方法高几个数量级，调谐较为简单，因此近十年来倍受人们瞩目。

    早在上个世纪60年代，人们就已经为与电磁耦子（Polariton，又称为极化声子）相关的光学参量技术产生可调谐相干远红外辐射的研究付出了巨大努力。日本的Nishizawa等人在1963年就预言，可以利用晶格或分子本身的共振频率实现THz波的参量振荡和放大[18]。从60年代末到70年代初期的一段时间里，斯坦福大学的Pantell，Purhoff等科研工作者就对使用调Q红宝石激光器，泵浦由LiNbO3晶体构成的可调谐拉曼激光器以及其同时产生的高效、宽带可调的亚毫米波进行了广泛而深入的探索性研究[42]。其原理是基于LiNbO3晶体同时具有红外和拉曼活性的A1（ =248cm－1 7.5THz）最低对称光学软模的色散特性，也就是最低A1对称光学软模在长波长、小波矢处的可调谐受激电磁耦子散射过程（Stimulated Polariton Scattering process），此过程同时兼有参量和拉曼散射效应[18,19,20]。电磁耦子是横向极性晶格振动模（Transverse Optical Mode－TO模）与光波（电磁波）的相互耦合作用的产物，它既有机械振动的特性，又有电磁振动的特性（即光波特性）。在小波矢时，电磁耦子具有明显的电磁特性，它以光子的形式传播，与光学参量过程有关；而在波矢较大的时候，电磁耦子则具有明显的机械振动特性，以声子的形式传播，与拉曼过程有关，如图10所示。泵浦光、闲频光（Stokes光）和THz波满足非共线相位匹配条件，通过控制光束传播方向，就可实现宽带调谐；而三束波的偏振方向都是互相平行的，这个与传统的光学参量振荡器有着本质的区别。

    在1969年和1970年，斯坦福大学的J. M. Yarborough和B. C. Johnson等人分别利用这种方法实现了在50～238μm和66～200μm范围内调谐的远红外辐射，并在泵浦功率为1MW和6MW的情况下，得到了高达5W和3W的峰值功率。虽然三波相互作用的效率比较高，但值得注意的是，由于晶体具有较大的吸收系数以及在THz波段具有较大的折射率（～5.2），所产生的THz波大部分被晶体吸收或是被全内反射回晶体内部。为了提高THz波输出耦合效率，他们采用切角耦合方法（Angled Surface Coupler－ASC）：在晶体输出端切下一角，使产生的THz波以基本平行于该切角平面法线的方向输出，减少了全内反射效应，提高了输出效率[43,44]，如图11所示。

    但到了20世纪70年代末，随着亚毫米分子气体激光器技术的日益成熟，这种产生THz波的新方法就再也没有报道过。日本科学家Kodo Kawase领导的科研小组从上个世纪90年代中期开始，以前人工作为基础，又将此项技术进一步发展和创新，进行了比较系统的研究。他们研制出了结构紧凑、易于操作、相干性好、单频宽带可调谐，并可在室温下稳定运转的全固态THz波辐射源－太赫兹波参量发生器／振荡器（TPG/ TPO）。他们利用Nd：YAG激光器1064nm的输出泵浦由LiNbO3晶体构成参量振荡器，利用在LiNbO3晶体侧面刻光栅的方法（Grating Coupler－GC），来增加THz波耦合效率。在相同实验条件下，其耦合效率比使用在晶体输出端切角的方法高了250倍。在满足非共线相位匹配的条件下，通过小角度改变泵浦光入射角，实现了1.068～1.072um的闲频光振荡和可调谐纳秒级脉宽1THz～2.14THz的THz波输出，并具有较好的空间和时间相干性，输出功率达到毫瓦量级。但由于光栅耦合器的色散特性以及非共线相位匹配自身的特点，THz输出辐射角在40余度到80余度变化，方向性较差[18]，如图12所示。

    为了改善THz波的输出方向性，他们在晶体输出端加一Si棱镜作为THz波的输出耦合器（Prism Coupler－PC），如图13所示。这样可以几乎完全消除THz波光束在全部波长调谐范围内的方向偏移,从晶体中出射的THz波的方向基本上没有改变。而之所以选择高电导率硅，是因为它在THz波区具有较大折射率（n＝3.4）、低色散、吸收系数小（ ＝0.6cm-1）等特性。使用棱镜阵列（包含7个小棱镜）时耦合效率较单个棱镜提高6倍，远场光束直径减少了40％[45]。

    为了提高THz辐射的输出功率，他们将LiNbO3晶体置于80K的低温下，由于此时干扰参量相干互作用的热效应被抑制，A1对称声子振动模的带宽变窄 ，THz波在晶体中的损耗变小，从而提高了增益系数，得到了较高的THz波输出功率，这个现象在THz波高频区尤其明显。通过测量闲频光，可知当温度由297K降到78K，转换效率提高了8倍，THz波在LiNbO3晶体中的吸收系数减小了3倍，OPO阈值减少了32％，使THz波的输出峰值功率达到了7.2mW[46]。他们还用掺杂的MgO:LiNbO3晶体代替普通LiNbO3晶体组成的TPO。由于MgO:LiNbO3晶体具有高的光损伤阈值和高的非线性转换效率，而且掺杂可以使拉曼散射截面增加和声子模损耗减小，从而其输出功率比没掺杂的LiNbO3晶体组成的TPO高出5倍。MgO:LiNbO3的与LiNbO3的色散曲线基本相同，所以由它们组成的TPG的角度调谐特性和THz波输出范围基本相同(0.9~3 THz)。通过试用多种浓度掺杂的MgO:LiNbO3，发现由掺杂浓度为5％的MgO:LiNbO3晶体组成的TPO／TPG具有最大的输出功率和调谐范围[47]。

    THz辐射能否窄线宽、高光束质量运转是衡量TPO／TPG性能的一个重要标志。较窄的谱线宽度可以提高信噪比和光谱系统的分辨率。普通的TPO输出线宽为50GHz，与典型的没有使用线宽压窄器件的纳秒OPO输出线宽相似；而普通TPG线宽达到500GHz，且输出功率远低于TPO。它们产生的THz辐射发散角较大，光束质量都比较差。通过使用低能量、窄线宽闲频光种子注入技术，不但使闲频光线宽变窄，而且还使THz波的线宽得到有效压制。在一定实验条件下，理论上可达到傅立叶变换极限100MHz，但由于探测器分辨率极限的限制，测得的THz辐射的频宽为200MHz，同时使TPG的输出功率高于最佳运行状态下的TPO[48,49]。TPO和TPG的主要区别是TPO有一个闲频光谐振腔，而TPG则没有这个选频机制。由于TPG没有腔镜镀膜的限制，没必要由于闲频光种子光改变而改变腔长，所以它可以更为方便的利用种子注入的方法实现窄线宽、高功率、具有自由模式跳跃特性的调谐输出，如图14所示。

    随着激光二极管器件和全固态激光器技术的日益成熟和完善，使TPO /TPG这种极具发展潜力的太赫兹辐射源实现高效化、小型化、实用化、易于操作携带的目标成为可能。他们利用体积小、寿命长、泵浦效率高的激光二极管代替了原有TPO /TPG泵浦源中所用的闪光灯，以调Q Nd：YAG全固态激光器（DPSSL）作为TPO /TPG的泵浦源，同时加以种子注入技术，实现了高效率、窄线宽、结构紧凑、易于操作携带的目标，组成了“All-in-one” THz辐射源—Desktop-TPO /TPG[50]。而今年Kodo Kawase等人又实现了Palmtop－TPG，使THz波辐射源体积进一步小型化[51]。

    到目前为止，基本上所有的非线性混频过程使用的都是大块的非线性晶体。而A. C. Chiang等人在TPO和TPG中使用LiNbO3光学波导器件，由于波导对其空间中的混频波有较强的限制作用，可以形成与THz辐射相对应的波导作用，大幅度提高了非线性频率转换效率。而选用不同厚度的LiNbO3波导，对转换效率、输出能量以及脉冲宽度亦有不同的影响[52]。

    3 展望

    近二十年里，太赫兹波技术无论在基础研究方面还是在应用研究领域，都取得了一定的进步和发展，但与有着数百年研究历史、各方面技术都相对较成熟的传统光学技术相比，它还显得非常年轻。太赫兹波辐射源技术的发展是推动太赫兹应用技术及相关交叉学科迅速发展的关键所在。而基于光学方法（尤其是非线性光学方法）的各种THz辐射源，凭借其卓越的特性和显著的优点，日益在众多THz辐射产生技术显现出举足轻重的地位。寻找新型有（无）机、具有较大非线性系数、低THz波吸收系数的差频材料，研究新型材料的内部结构，探索崭新的THz辐射发生、振荡、放大机理，将使得非线性差频技术和与太赫兹参量振荡技术朝着实现高效率、高能量、结构紧凑、简单连续调谐、室温稳定运转的研究方向迅猛发展。而科研工作者正一如既往地为实现太赫兹辐射源的实用化、小型化、廉价化的目标而努力奋斗，以使太赫兹技术能广泛地运用于各种民用、军用等科学研究和实际应用领域，促进自然学科、应用学科以及相关的交叉学科的迅速发展，使太赫兹技术成为21世纪科学发展的“催化剂”。

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